從中科院官網(wǎng)獲悉,近日,中國科學院大連化學物理研究所碳資源小分子與氫能利用創(chuàng)新特區(qū)研究組孫劍和葛慶杰研究團隊在CO2催化加氫合成異構烷烴研究方面取得新進展。
以CO2為碳源,與可再生能源電解水產(chǎn)生的H2催化轉化為高附加值的烴類化合物,不僅可實現(xiàn)CO2減排,還可解決對化石燃料的過度依賴及可再生能源的存儲問題,具有重要的戰(zhàn)略意義。精準調(diào)控C-O鍵活化和C-C鍵偶聯(lián)是CO2加氫轉化中非常具有挑戰(zhàn)性的問題,是實現(xiàn)CO2高效轉化利用的關鍵。該團隊近年來通過設計多活性位催化劑,已經(jīng)實現(xiàn)了CO2加氫直接轉化制取汽油餾分烴、線性a-烯烴和低碳烯烴。
在該工作中,位健、姚如偉等通過將Na-Fe3O4和HMCM-22分子篩耦合組成多功能催化劑,實現(xiàn)了逆水汽變換、C-C偶聯(lián)和異構化三個串聯(lián)反應的高效協(xié)同催化,成功利用CO2和H2一步、高收率地合成了異構烷烴。當CO2單程轉化率控制在26%左右時,CO選擇性僅為17%,碳氫化合物中C4+烴選擇性可達82%,而其中異構烷烴占比高達74%,時空收率可達105 mgiso gcat-1h-1。研究表明,MCM-22分子篩具有的獨特孔道結構和Brnsted酸性質(zhì)促進了烯烴中間體向異構化反應方向進行,同時抑制了芳構化反應。此外,該研究還對異構烷烴形成歷程、分子篩失活原因、積碳形成本質(zhì)以及分子篩再生方法等進行了探討。該工作為CO2加氫制取高碳烴催化劑的設計和應用提供了新思路。
(審核編輯: Doris)
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